摘要：为推动臭氧/紫外(O3/UV)技术在水产养殖水处理中的应用，针对锦鲤(Cyprinus carpio)养殖水质净化的需求，构建了一个容积200 L的O3/UV耦合水处理系统，并研究了该系统对水中总氨态氮(TAN)、亚硝酸盐氮
化学需氧量(COD)及大肠杆菌(Escherichia coli)的去除效果。结果表明：O3/UV水处理系统能够有效去除水中
和大肠杆菌，其去除率与待处理污染物的初始浓度密切相关；O3/UV水处理系统对水中TAN和
的去除率均随其初始浓度的增高而降低，但对其去除效率均随初始浓度的增加而增加；O3/UV水处理系统处理0.5 h后水中大肠杆菌杀灭率已达90%以上；当锦鲤实际养殖尾水中
和COD的初始浓度分别为2.21、0.59、4.61 mg/L时，经过12 h 的O3/UV处理后，水中和COD的浓度分别降至1.57、0、1.37 mg/L，去除率分别达到29.0%、100%、70.3%；此外，经O3/UV处理后的出水流过活性炭罐后，水中臭氧的浓度已降至0.04 mg/L，该浓度已不会对锦鲤造成负面影响。研究表明，O3/UV水处理系统能够快速有效去除锦鲤养殖水中的污染物，其在观赏水族养殖水处理中具有良好的应用前景。
近年来，中国观赏鱼养殖产业呈现出快速发展的趋势。据2022年的数据统计，全国观赏鱼产业产值达到110.92亿元，同比增长16.93%，其中淡水观赏鱼产值达96.43亿元[1]。观赏鱼养殖业作为典型的水资源依赖型行业，其发展受到养殖水质优劣的直接影响。因此，为确保观赏鱼养殖生产安全，对观赏鱼养殖水质进行有效处理至关重要。
目前，生物法是最常见的观赏水族水处理方法，然而该方法存在一些不足，如占地面积大和启动速度慢，且缺乏消毒灭菌功能[2]。因此，观赏鱼养殖需要探索更高效的水处理技术。目前，臭氧(O3)和紫外线(UV)被广泛应用于水产养殖水处理中，O3是一种较强的氧化剂，可去除水中的无机污染物和有机污染物，同时也具有较强的杀菌能力，且对水质条件的影响较小[3]。而UV则可以有效杀灭微生物，但其无法去除养殖水中的氨氮和有机物，且易受水体浑浊度的影响[4]。
单一的水处理技术在实际应用中往往具有一定局限性，但耦合技术可以将不同技术进行有效组合，以提高水处理效率。已有研究表明，在UV的照射下，水中的O3可以产生氧化性更强的羟基自由基(·OH)[5]，其氧化还原电位达2.80 V，·OH的化学反应速率常数比O3高出近7个数量级[6]，可显著提高难降解有机污染物的矿化效率[7]。·OH不但可以有效去除水中铁锰离子、硫化物和腐殖质等无机和有机污染物，还可以有效杀灭病毒和细菌，且反应过程不受水质条件影响[8]。此外，·OH的寿命极短，水处理过程不会产生二次化学污染[9]。因此，本研究面向淡水观赏鱼养殖的水处理，将O3和UV两种水处理技术耦合，构建了O3/UV水处理系统，用于观赏鱼养殖水中无机污染物、有机污染物和致病菌的去除，并选择锦鲤(Cyprinus carpio)养殖水作为实际处理对象，考察了O3/UV耦合系统对锦鲤养殖水处理效果，以期为淡水观赏鱼养殖用水的污染物处理及合理调控提供科学参考。
本研究中构建的O3/UV水处理系统如图1所示，主要由圆柱形玻璃钢水槽(容积300 L)、管道增压泵(功率370 W，最高扬程38 m)、空气源O3发生器(功率80 W，臭氧产量3 g/h)、管道式UV装置(功率40 W，主波长254 nm，UV灯管长80 cm)、活性炭罐(高108 cm，直径22 cm)及PP棉过滤器(孔径5 μm)组成。玻璃钢水槽底部出水管口与管道增压泵相连，O3发生器通过射流混合器与主管道连接，产生的O3在主管道中与待处理水混合后，流经管道式UV装置，再流经活性炭罐和PP棉过滤器后，自流回玻璃钢水槽。试验过程中玻璃钢水槽内待处理水量为200 L，系统中水的流速控制在950 L/h。
图1 O3/UV水处理系统示意图
Fig.1 Schematic diagram of ozone/UV coupled water treatment system
1.2.1 O3/UV系统的水处理效果评价 参考锦鲤养殖过程中的水质状况，将一定量分析纯的氯化铵、亚硝酸钠和葡萄糖配制成母液后添加到玻璃钢水槽中，使得配制水中总氨态氮(TAN)初始浓度分别为0.51、0.96、1.97 mg/L，亚硝酸盐氮
初始浓度分别为0.34、0.62、1.08 mg/L，化学需氧量(COD)初始浓度分别为2.05、5.30、11.37 mg/L。O3/UV系统启动运行后，定时取玻璃钢水槽中的水样，每个样品均设置3个重复。采用次溴酸盐氧化法、盐酸萘乙二胺分光光度法和碱性高锰酸钾法(GB 17378.4—2007)分别测定水中
和COD浓度。O3/UV系统对水中污染物的去除率RA(%)和去除效率RE(mg/L·h)计算公式为
RA=(ρ1-ρ2)/ρ1×100%，
(1)
RE=(ρ1-ρ2)/(t1-t2)。
(2)
式中：ρ1和ρ2分别为处理过程中t1和t2时刻水中各污染物的质量浓度(mg/L)。
为了考察O3/UV对大肠杆菌(Escherichia coli)的杀灭效果，将取自于大连海洋大学病害实验室的大肠杆菌单菌落加到灭菌后的LB肉汤培养基中，恒温振荡过夜(37 ℃，150 r/h，12 h)培养。将培养的大肠杆菌菌液添加入玻璃钢水槽中，O3/UV耦合系统启动后7.5、15.0、22.5、30.0 min时各取水样100.0 mL，水样经0.22 μm滤膜过滤后，滤膜上截留物用生理盐水冲洗到15 mL离心管中形成悬浊液，以生理盐水为参比，调节测定OD600 nm的值为0.3。取1.0 mL调节之后的菌液为原液，用无菌水逐步将原液稀释为10-1、10-2、10-3、10-4、10-5、10-6、10-7、10-8的菌液，设置3个平行。将原液和稀释液各取200 μL均匀涂布到LB琼脂培养基表面，将接种好的平板倒放置于37 ℃恒温培养箱中培养12 h。取出培养后的平板，以30～200个单菌落的稀释度计数，根据统计的菌落数，计算出同一稀释度3个平板的菌落平均数，水样中大肠杆菌量(CFU/mL)=同一稀释度3次重复的平均菌落数×稀释倍数×5。
1.2.2 O3/UV对锦鲤养殖水的处理效果 试验用锦鲤(体长为13.1 cm±0.4 cm，体质量为64.8 g±8.0 g)购自辽宁省大连市香炉礁花鸟鱼市场，暂养期间日投饵量为鱼体平均体质量的3%～5%。试验时取200 L锦鲤养殖水置于O3/UV水处理系统的玻璃钢水槽中，水中和COD初始浓度分别为2.21、0.59、4.61 mg/L，O3/UV水处理系统启动后分别于3、6、9、12 h取玻璃钢水槽中水样，每个样品设置3个平行，测定水中和COD浓度。
和COD的去除效果从图2可见，不同初始浓度的TAN经O3/UV处理过程中，TAN的浓度均呈下降趋势。当水中TAN的初始浓度为0.51 mg/L时，处理12 h后水中TAN浓度降至0.21 mg/L，去除率达58.8%；当水中TAN初始浓度为0.96 mg/L时，12 h后水中TAN浓度降至0.53 mg/L，去除率为44.8%；当TAN的初始浓度为1.97 mg/L时，经过12 h的处理后，TAN浓度降至1.30 mg/L，去除率为34.0%。试验结果表明，O3/UV水处理系统能实现水中TAN去除，但对水中TAN的去除率随TAN初始浓度的增高而降低。
图2 O3/UV对配制水中TAN的去除效果
Fig.2 Removal of TAN prepared in water using O3/UV
从图3可见，配制水中
浓度随处理时间延长而快速降低。当配制水中的初始浓度为0.34 mg/L时，处理1 h后，水中浓度降至0.030 
的去除率达到91.1%；当水中的初始浓度为0.62 mg/L时，1 h后水中浓度降至0.19 去除率为69.3%；当的初始浓度为1.08 mg/L时，经过1 h 的O3/UV处理后，水中浓度降至0.64 的去除率为40.7%。上述试验结果表明，O3/UV水处理系统能够有效去除水中
但对水中的去除率随水中初始浓度的增高而降低。
图3 O3/UV对配制水中
的去除效果
Fig.3 Removal of prepared in water using O3/UV
从图4可见，水中COD浓度均随处理时间延长而降低。COD的初始浓度为2.05 mg/L时，经过12 h处理，浓度降至1.18 mg/L，COD的去除率为42.4%；当水中COD的初始浓度为5.30 mg/L时，12 h后浓度降至1.54 mg/L，COD去除率达到70.9%；但是，当配制水中COD的初始浓度提升至11.37 mg/L时，经过12 h处理，COD浓度降至7.22 mg/L，COD去除率仅为36.5%。试验结果表明，当水中COD的初始浓度分别为2.05、5.30、11.37 mg/L时，本研究构建的O3/UV水处理系统在12 h内对初始浓度为5.30 mg/L的COD去除率最高。
图4 O3/UV对配制水中COD的去除效果
Fig.4 Removal of COD prepared in water using O3/UV
从表1可见，O3/UV水处理系统对配制水中
和COD的去除效率均随着初始浓度的增加而增加。当配制水中TAN的初始浓度从0.51 mg/L升高至1.97 mg/L时，O3/UV水处理系统对TAN的去除效率从0.025 mg/(L·h)提高至0.056 mg/(L·h)。O3/UV水处理系统对配制水中的去除效率明显高于对TAN的去除，当配制水中初始浓度为1.08 mg/L时，O3/UV水处理系统的去除效率为0.440 mg/(L·h)。O3/UV水处理系统对配制水中COD的去除效率与水中COD的初始浓度有关，当水中COD浓度从2.05 mg/L升高至11.37 mg/L时，O3/UV水处理系统对水中COD的去除效率从0.073 mg/(L·h)提高至0.346 mg/(L·h)。
表1 O3/UV对配制水中
和COD的去除效率
Tab.1 Removal efficiency of O3/UV for TAN，
and COD in formulated water
初始浓度initial concentration TAN/(mg·L-1)NO-2-N/(mg·L-1)COD/(mg·L-1)0.510.961.970.340.621.082.055.3011.37RE/[mg·(L·h)-1]0.0250.0360.0560.3100.4300.4400.0730.3130.346
从图5可见，水中大肠杆菌的初始浓度为1.575×108 CFU/mL，经O3/UV水处理系统处理0.125 h后，浓度降至6.45×107 CFU/mL。随着水处理时间延长，水中大肠杆菌浓度持续下降，0.5 h后水中大肠杆菌浓度降至1.525×107 CFU/mL，对大肠杆菌的杀灭率达到90%以上。
图5 O3/UV对水中大肠杆菌的处理效果
Fig.5 Treatment of Escherichiacoli in freshwater using O3/UV
图6为O3/UV水处理系统对锦鲤养殖水中和COD的去除效果。图6(a)为O3/UV对锦鲤养殖水中初始浓度为2.21 mg/L时TAN的去除效果，随着处理时间延长，水中TAN的浓度逐渐降低，12 h后水中TAN浓度降至1.57 mg/L，去除率为29.0%。图6(b)为O3/UV对锦鲤养殖水中初始浓度为0.59 mg/L时的的去除，可见3 h后水中的浓度已降至0.08 mg/L，去除率已达到86.4%，且在6 h时水中的浓度已低于检测下限，表明O3/UV系统可以快速去除锦鲤养殖水中的
为O3/UV对锦鲤养殖水中初始浓度为4.61 mg/L时COD的处理效果，6 h后水中COD浓度已降至2.36 mg/L，12 h后水中COD浓度降至1.37 mg/L，12 h的去除率为70.3%。
图6 O3/UV对锦鲤养殖水的处理效果
Fig.6 Treatment of Cyprinuscarpio culture water by O3/UV
传统的锦鲤养殖过程中水资源消耗较大，且外排尾水中有机物、氮磷等污染物会造成潜在的受纳水体的富营养化。水资源短缺和环保压力增大已影响到以锦鲤养殖为代表的淡水观赏鱼养殖产业的可持续发展。因此，水中污染物的快速去除和水资源循环使用的水质调控设备应用前景广阔。目前，采用生物法进行养殖水质调控方面的研究较多。张达娟等[10]利用人工构建的上流式藻丛刷系统处理观赏鱼养殖用水，结果表明，该系统能够有效净化观赏鱼养殖用水水质，在适宜的养殖密度和适当的投饵条件下，水中TAN浓度可以维持在
浓度维持在0.001～0.002 mg/L。李涛等[11]将生物絮团技术应用于锦鲤养殖中，发现生物絮团(碳氮比为20∶1)能有效净化养殖水质，同时可提高饲料利用效率，减少水体污染。贾成霞等[2]研究了16种观赏植物对水体中氮磷的净化能力，研究结果表明，黄菖蒲、花叶芦竹和千屈菜可作为生态浮床的净水植物。虽然生物法能够去除养殖水中的污染物，但采用生物法的观赏养殖水处理过程极易受外界气候及环境条件变化的影响。
新材料和新工艺应用促进了锦鲤养殖水质调控技术发展。如谌莉莎等[12]考察了碳纤维对锦鲤养殖水体的净化效果，发现碳纤维具有良好的生物兼容性，碳纤维投放密度为0.3 kg/m3时，养殖21 d内COD和TAN的去除率分别达到71.96%和58.11%。李潇轩等[13]选用火山石作为锦鲤养殖池生物滤材，由于火山石具有较高比表面积，有利于生物膜的生长，能够有效去除锦鲤养殖水中的COD和TAN。韦众等[14]采用由沉淀池、棉网过滤池、纳米过滤设备和串联式紫外杀菌灯构成的水处理系统处理锦鲤养殖水，发现该水处理系统可有效控制水中和水体细菌总数。本研究中将O3和UV两种水处理技术耦合，构建了O3/UV耦合水处理系统，该系统可有效去除锦鲤养殖水中的和COD含量，且系统启动速度快，占地面积小，不受外界气候变化影响，适合于在锦鲤养殖水质调控中使用。此外，本研究中配制水中污染物的初始浓度的设定，是参照锦鲤实际养殖过程中和COD的浓度范围，研究发现，O3/UV耦合水处理系统对水中
的去除率，随待处理污染物的初始浓度升高而降低。O3/UV氧化对水中污染物的去除符合准一级动力学方程，其表观反应速率常数与溶液初始浓度成反比。这说明在O3/UV耦合系统水处理能力一定的前提下，如果水中待处理污染物浓度较低时，可间歇性使用O3/UV设备，以节约水处理能耗；如水中待处理污染物浓度较高，或待处理水量较大时，应增加O3/UV耦合系统水处理系统的台(套)数，以实现水中待处理污染物的有效处理。
O3已广泛应用于水产养殖水处理中[15]。Davidson等[16]研究发现，加入O3有助于降低虹鳟(Oncorhynchus mykiss)循环水养殖系统中的TAN和
宋奔奔等[17]研究结果表明，O3对大菱鲆(Scophthalmus maximus)养殖水中TAN和去除效果良好；Schroeder等[18]用O3处理凡纳滨对虾(Litopenaeus vannamei)幼苗，水中初始浓度为1.45 mg/L的去除率近100%；杨凤等[19]利用O3去除皱纹盘鲍(Haliotis discus hannai Ino)养殖用水中的COD含量，去除率达到31.3%；臧维玲等[20]利用30 g/h的O3发生器处理凡纳滨对虾苗种用水，其灭菌率为56%；柯瑞林等[21]研究了不同浓度O3对嗜水气单胞菌 (Aeromonas hydrophila)的杀灭效果，结果表明，臭氧能够高效杀灭嗜水气单胞菌，其灭菌率与含菌量、臭氧质量浓度和作用时间相关；Middlemiss等[22]研究表明，在养殖欧洲龙虾(Homarus gammarus)的过程中，水产养殖设施中使用O3控制病原体的效果优于UV。上述研究结果表明，O3对降低养殖水中污染物浓度、控制细菌生长有明显效果。
为了进一步提高O3的利用效率，同时也为了减少水产养殖水处理过程中的O3残留，本研究中构建了O3/UV耦合的水处理系统，采用水产养殖水处理中常用的UV来促进O3分解为氧化能力更强的·OH，并在水处理系统中加装活性炭罐以确保水处理系统出水的O3残留满足渔业用水要求。同时，在O3/UV水处理系统末端加装PP棉过滤器，以滤除活性炭罐出水可能带出的微细颗粒物。水产养殖水体中，和COD是常见污染物，特别是水中TAN和积累可能对水产养殖动物产生毒性[23-24]。在本研究中，O3/UV水处理系统能够有效去除锦鲤实际养殖水中和COD，此结果与Xue等[25]和管崇武等[26]的研究结论相同。Xue等[25]将O3/UV应用于养殖循环水处理，发现O3/UV能够有效降低水中的TAN和含量。管崇武等[26]设计了一种圆柱形的O3/UV反应系统，应用于工厂化循环水养殖水处理中，研究结果表明，O3/UV对养殖水中总有机碳的去除率比单独使用臭氧提高了89.77%。同时，本研究中发现，O3/UV对锦鲤养殖水中的处理效果优于TAN和COD，这与Chen等[27]的研究结果相同。Chen等[27]研究表明，O3催化可以将水产养殖水中的TAN含量降至0.1 mg/L以下，同时几乎完全可以去除水中的含量。
本研究中，O3/UV水处理系统对水中大肠杆菌0.5 h后的杀灭率已达到90%以上，表明O3/UV水处理系统具有消毒杀菌功能，这个结果与马晓敏等[28]采用O3和UV耦合对饮用水中大肠杆菌的杀菌效果一致。林清等 [29]将臭氧通入海水中，使海水中臭氧浓度达到0.8 mg/L后，以贝水质量比1∶15放入近江牡蛎(Crassostrea rivularis)进行水质净化，按照水交换频率4次/h，流经紫外线系统，24 h后灭菌率为91.7%。王艳等[30]采用O3/UV净化毛蚶(Area subcrenata lischke)养殖水质，结果表明，O3/UV灭菌效率是O3和UV单独灭菌效率的4倍，30 h后灭菌率达到99.93%。潘志忠等[31]采用O3/UV组合系统处理靓巴非蛤(Paphia schnellian)用水中的微生物，发现处理效果优于O3或UV单独处理。Sharrer等[32]研究认为，在淡水的循环水养殖系统中，当臭氧剂量为0.1～0.2 mg/L和紫外线照射剂量为50 mJ/cm2时，水中几乎检测不到总大肠菌群和总异养细菌集落的形成。综上所述，在O3和UV耦合处理工艺中，O3/UV水处理系统具有比单独O3或UV更优的消毒灭菌功能。此外，Shi等[33]在对比O3和UV对污水处理厂二级污水的单一和联合消毒流程时，认为O3的预处理能够去除水中的吸紫外化合物和耗氯有机物，从而提高了后续UV照射的利用效率，进而提高了对细菌的灭活效果。
本研究中构建的O3/UV耦合锦鲤养殖水处理系统，能够实现对水中污染物和致病微生物的去除，不仅可以单独构成水处理单元，也可以与不同的养殖系统复合，适用范围较广。本研究中已考虑到水中低浓度的臭氧残留对锦鲤产生影响的可能性，因此在O3/UV系统运行时连续测定了水中O3浓度。O3发生器产生的O3经射流混合器与水混合后，水中O3浓度为0.42 mg/L；当水流经UV照射后，O3在水中的浓度为0.20 mg/L；水流经活性炭罐后水中臭氧的浓度已降至0.04 mg/L，该臭氧浓度已不会对锦鲤养殖造成影响，此结果与Jhunkeaw等[34]的研究结果相同，试验将尼罗罗非鱼(Oreochromis niloticus)幼鱼暴露于氧化还原电位为(834±22)mV的O3水平下10 min，处理期间和处理后48 h内均未观察到尼罗罗非鱼死亡。此外，Spiliotopoulou等[3]评估了臭氧对淡水循环水养殖的水质影响，研究结果表明，在O3暴露20 d后水中未检测出有毒的臭氧消毒副产物，这意味着将O3/UV应用于锦鲤养殖水处理过程中可以不用考虑臭氧消毒副产物的影响。
1)O3/UV水处理系统能够实现水中和COD含量的去除，且去除效率均随初始浓度的增加而增加，但对水中TAN和去除率随着的初始浓度的增高而降低。
2)当锦鲤实际养殖水中和COD的初始浓度分别为2.21、0.59、4.61 mg/L时，经O3/UV水处理系统12 h处理后，水中和COD的去除率分别为29.0%、100%、70.3%，三者的去除效率分别为0.053、0.170、0.270 mg/(L·h)。
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Abstract：To promote the application of ozone/ultraviolet (O3/UV) technology in water treatment for aquaculture, a 200-liter O3/UV coupled water treatment system was developed and the removal efficiency was investigated in the O3/UV system in a laboratory. A total of 200 L of koi fish Cyprinus carpio culture water was placed in a fiber Reinforced Plastic tank with an O3/UV water treatment system and stocked with koi with body weight of 64.8 g ±8.0 g exposed to initial concentration of 2.21 mg/L for total ammonia nitrogen (TAN), 0.59 g/L for nitrite nitrogen 
and 4.64 mg/L for chemical oxygen demand (COD) prepared by ammonium chloride, sodium nitrite and glucose and Escherichia coli to verify the O3/UV water treatment system for the elimination effects of TAN, 
and COD in water. The results showed that the O3/UV water treatment system effectively eliminated TAN, 
N, COD, and E.coli from water, with removal rates closely linked to the initial concentrations of the targeted pollutants. There were decrease in removal rates of TAN and with elevated initial concentrations, and increase in removal efficiencies with higher initial concentrations. Over 90% of killing rate of E.coli in water was observed after 0.5 hours of treatment in the O3/UV system. The concentrations of TAN, 
-N, and COD in water were shown to be decreased to 1.57, 0, and 1.37 mg/L, respectively, with removal rates of 29.0%, 100%, and 70.3%, respectively at initial concentrations of 2.21 mg/L for TAN, 0.59 for 
and 4.61 mg/L for COD in the koi culture water, after 12 hours of treatment in the O3/UV water treatment system. Additionally, after passing through an activated carbon tank, the concentration of ozone in the water was decreased to 0.04 mg/L, which no longer affects koi culture. The finding demonstrates that the O3/UV water treatment system can rapidly and effectively remove pollutants from koi culture tailwater, showing potential applications in ornamental animal culture water treatment.