池塘养殖尾水属低污染水[1]，主要污染物浓度较低，但作为规模化池塘养殖区，日常换水排放时，排放总量较大，污染负荷较高。由养殖尾水导致的水环境污染与优美水域生态环境要求间的矛盾日渐突出，因此，开展池塘养殖尾水处理及达标排放相关技术的研究十分必要和紧迫。当前，养殖尾水处理技术多采用设施净化、池塘净化和湿地净化等手段[2-3]，这些技术原理的探索大多基于实验室规模和中试规模，或只注重单一的手段，如仅研究物理净化设备、生物制剂、人工湿地[4-5]、生态沟渠[6]等，虽然各种技术方法对养殖尾水处理均有良好的效果，但普遍存在运营维护技术门槛高、运行成本高、推广普及难等问题。在绿色水产养殖的现实要求下，亟须一种基于规模化池塘养殖区的养殖尾水处理技术，其需具备以下特点：一是技术门槛低，能够普及绝大多数水产养殖从业者；二是运营成本低，通过简单的养殖区改造就可实现长期的养殖尾水处理，后期维护运营的人力物力成本投入低；三是能带来经济效益，可以实现经济价值产出，摊薄改造和占用规模化池塘养殖区资源成本。
本研究中，基于上述特点需求，在参考现有多种人工湿地、沟渠、净化池塘等组合模式构建处理系统的基础上，构建了一个“湿地、水生动物净化塘、水生植物净化塘”组合的池塘养殖尾水处理系统(aquaculture wastewater treatment system，AWTS)，探究AWTS各级沿程对规模化池塘养殖区排放养殖尾水中主要污染物总氮(TN)、总磷(TP)的净化效果，并分析比较AWTS各级沿程不同季节的净化效果，以期为完善规模化池塘养殖区排放养殖尾水中TN、TP的去除机制，构建成熟的AWTS，实现池塘养殖尾水处理TN、TP达标排放提供理论依据和数据支撑。
1 材料与方法
1.1 养殖尾水处理系统的构建与处理工艺流程
1.1.1 AWTS概况 AWTS由表面流湿地(surface flow wetland，SFW)和2个由养殖池塘改造的净化塘(purification pond，PP)构成。可对规模化池塘养殖区内13个池塘(5 hm2)进行养殖尾水净化处理。试验养殖池塘与AWTS面积比为9.8∶1，AWTS内SFW、水生动物净化塘(PP1)和水生植物净化塘(PP2)三者的面积比为1∶4.5∶3.6。
1.1.2 构建与工艺流程 通过借用规模化池塘养殖区内进水渠道(占地512 m2，长640 m×宽0.8 m×高0.83 m)，将各养殖池塘尾水引入系统，养殖尾水沿程依次经SFW、PP1、PP2净化处理后排放(图1)。
1～4—沿程水样采集点。1-4—sampling points of water samples along the way.
图1 养殖尾水处理系统(AWTS)工艺流程
Fig.1 Technological process of an aquaculture waste-water treatment system
AWTS构建参数如表1所示，SFW于2018年投入使用，依水流方向分3仓(W1～W3)，各仓间用土坝(fill dam，FD)分隔，W1种植芦苇Phragmites communis，W2种植香蒲Typha orientalis，W1、W2于每年3月种植植物，控制初始密度为15株/m2，W3于每年2月种植菱角Trapa bispinosa，密度为1.2个/m2；PP1于每年3月放养梭鱼Liza haematocheila，初始规格约为50 g/尾，配套少量青鱼Mylopharyngodon piceus、鲢Hypophthalmichthys molitrix和鳙Aristichthys nobilis；PP2于每年5月种植凤眼莲Eichhornia crassipes，每年8月种植蕹菜Ipomoea aquatica，配套少量青鱼、鲢、鳙。SFW与PP1连接处填充碎石坝(粒径为2～10 cm，上口宽为1 m，下口宽为0.9 m，长为5 m，高为0.8 m)，PP1与PP2连接处填充同型碎石坝(上口宽为1.65 m，下口宽为1.0 m，长为4.7 m，高为1.16 m)。各级PP内设置1.5 kW增氧机1台。
1.1.3 运行方案及参数 在6—11月，根据不同养殖品种的水质管理需要，各池塘约每半月进行一次换水，约持续一周。每个池塘换水采用2个同型号4寸潜水泵(总流量为120 m3/h)，排水时段集中在当日17：00—次日8：00，单个池塘单次换水排水量为1 800 m3。每次系统运行期间开启净化塘增氧机，取样时间为次日6:00。运行期间SFW、PP1、PP2水力停留时间分别为0.15、1.33、1.05 d。每年12月对AWTS进行维护，SFW保留如表1所示生物量的水生植物，净化塘清塘收获水生动植物，保持干塘至次年3—4月后，重新构建AWTS的水生动植物功能区。
表1 养殖尾水处理系统(AWTS)构建参数
Tab.1 Construction parameters of the aquaculture wastewater treatment system
组成功能区functional area面积/m2area长×宽/m×mlength×width深度(高度)/mdepth(height)种投品种variety种投初始量initial number W119537.5×5.20.5芦苇15株/m2 FD11.965.2×2.30.3SFW W215630.0×5.20.5香蒲15株/m2 FD16.645.2×3.20.3 W318235.0×5.20.5菱角1.2个/m2PP1 2 544106×241.5梭鱼1 000尾PP2 2 014106×191.5凤眼莲25 kg蕹菜165 kg
1.2 TN与TP含量的测定与计算
1.2.1 水样采集与水质测定 在图1中，编号1～4表示沿程水样采集点，对应采样点位测得TN、TP浓度分别用TN1～TN4、TP1～TP4表示。采用碱性过硫酸消解紫外分光光度法(HJ 636—2012)测定TN含量，采用钼酸铵比色法(GB 11893—89)测定TP含量。
1.2.2 一级去除动力模型 模型方程[7]为
ln(CL/C0)=k1L2+k2L +k3。
其中：C0 为初始质量浓度(mg/L)；CL 为距系统进水端L处的质量浓度(mg/L)；L为监测点距离与AWTS全沿程长度的百分比；k1、k2、k3 为去除系数。变异系数(CV)计算公式为
CV=标准差/平均值×100%。
1.3 数据处理
采用SPSS 19.0软件进行数据分析，采用Wilcoxon符号秩检验各级沿程的浓度显著性差异，显著性水平设为0.05，极显著性水平设为0.01。
2 结果与分析
2.1 养殖尾水处理系统总体对TN、TP去除效果
从图2可见：2019、2020年AWTS对TN、TP的去除效果极显著(P<0.01)；2019年经AWTS处理后排放水TN、TP质量浓度分别为(1.089±0.420)、(0.403±0.206)mg/L，去除率分别为35.02%、24.03%；2020年排放水TN、TP质量浓度分别为(1.418±0.398)、(0.436±0.420)mg/L，去除率分别为33.52%、34.44%；2019—2020年，TN、TP平均去除率分别为34.67%、31.89%。
图2 养殖尾水处理系统(AWTS)总氮和总磷去除率
Fig.2 TN and TP removal rates in the aquaculture wastewater treatment system
2.2 养殖尾水处理系统各级沿程净化效果
TN、TP在AWTS中各级沿程点位的浓度变化见图3，经分析其符合一级去除动力模型(图4)。
图3 2019—2020年养殖尾水处理系统(AWTS)沿程总氮和总磷浓度的变化
Fig.3 Changes in concentrations of TN and TP along the aquaculture wastewater treatment system from 2019 to 2020
图4 总氮和总磷一级去除动力模型拟合曲线
Fig.4 Dynamic model fitting curve of TN and TP first-order removal
拟合TN和TP一级去除动力模型方程分别为
TN：ln(CL/C0)=-4.37×10-5L2+2.22×10-5L+
4.68×10-3，R2=0.996；
TP：ln(CL/C0)=-1.19×10-5L2+2.66×10-3L+
7.84×10-4，R2=0.999。
从表2可见：TN、TP去除率均随沿程不断升高；SFW对TN的净化效果不显著(P>0.05)，对TP的净化效果极显著(P<0.01)；PP1对TN的净化效果极显著(P<0.01)，对TP的净化效果不显著(P>0.05)；PP2对TN、TP的净化效果均极显著(P<0.01)。
表2 2019—2020年养殖尾水处理系统沿程的净化效果
Tab.2 Purification effect of aquaculture wastewater treatment system along the process from 2019 to 2020
功能区functional area沿程along the way去除率/%removal rate差值中位数/(mg·L-1)median value of the mean differenceZ∗PSFWTN1—TN22.860.011-0.805>0.05PP1TN2—TN315.910.336-3.392<0.01PP2TN3—TN420.010.370-3.519<0.01AWTSTN1—TN434.670.636-4.476<0.01SFWTP1—TP29.410.059-3.294<0.01PP1TP2—TP312.50-0.017-0.610>0.05PP2TP3—TP414.080.048-3.121<0.01AWTSTP1—TP431.890.107-3.889<0.01
注：*为Wilcoxon符号秩检验的Z值；P<0.05表示有显著性差异，P<0.01表示有极显著性差异，P>0.05表示无显著性差异，下同。
Note：* represents the Z-value of Wilcoxon sign rank test；P<0.05 means significant difference,P<0.01 means very significant difference,P>0.05 means no significant difference,et sequentia.
2.3 不同季节养殖尾水处理系统净化效果
根据立秋节气，定义8月中旬前的6—8月测定数据为夏季数据(n=22)，8月中旬后8—10月测定数据为秋季数据(n=22)。2019—2020年，AWTS夏秋季TN、TP浓度及净化功能区去除率变化见表3，TN、TP净化效果见表4。
各级沿程对TN的去除特征为夏季呈波动趋势，仅PP1对TN实现去除，秋季各级沿程去除率呈线性增加，AWTS整体、SFW、PP2对TN的去除率受季节变化的影响；各级沿程对TP的去除特征为夏季去除率呈线性下降，秋季呈线性增加，两者趋势截然相反，AWTS对TP的去除率受季节变化影响明显，其中主要差异在PP2(表3、表4)。
表4 2019—2020年养殖尾水处理系统(AWTS)夏秋季各级沿程总氮和总磷的净化效果
Tab.4 Purification effects of TN and TP concentrations along the aquaculture wastewater treatment system in summer and autumn from 2019 to 2020
功能区functional area沿程along the way夏季summer差值中位数/(mg·L-1)median value of the mean differenceZP秋季autumn差值中位数/(mg·L-1)median value of the mean differenceZPSFWTN1—TN2-0.023-0.330>0.050.050-1.169>0.05PP1TN2—TN30.185-1.997<0.050.519-2.451<0.05PP2TN3—TN40.017-0.348>0.050.579-3.751<0.01AWTSTN1—TN40.128-1.575>0.051.291-4.010<0.01SFWTP1—TP20.032-2.433<0.050.070-2.468<0.05PP1TP2—TP3-0.009-0.503>0.05-0.033-0.633>0.05PP2TP3—TP40.024-0.861>0.050.124-2.938<0.01AWTSTP1—TP40.038-1.737>0.050.157-3.312<0.01
2.4 养殖尾水处理系统TN、TP变异程度
从图5可见：2019—2020年各级沿程TN、TP的变异程度总体呈下降趋势；AWTS排放水TN变异程度较进水下降37%，排放水TP变异程度下降26%，经系统处理后，不仅污染物浓度降低，且浓度数值离散性降低；夏、秋季各级沿程TN的变异程度与两年总体情况存在差异，夏季各级沿程TP的变异程度与两年总体情况存在差异。
图5 养殖尾水处理系统(AWTS)各级沿程总氮和总磷浓度的变异系数
Fig.5 Coefficient of variation of TN and TP concentrations along the aquaculture wastewater treatment system
表3 2019—2020年养殖尾水处理系统(AWTS)夏秋季总氮、总磷质量浓度及去除率变化
Tab.3 Changes in TN and TP concentrations and removal rates along the aquaculture wastewater treatment system in summer and autumn from 2019 to 2020
沿程点位 monitoring point along the way夏季summer质量浓度/(mg·L-1)concentration净化功能区(去除率/%) functional area(removal rate)秋季autumn质量浓度/(mg·L-1)concentration净化功能区(去除率/%) functional area(removal rate)TN11.342±0.5742.638±0.948TN21.397±0.631SFW(-4.10)2.498±0.954SFW(5.31)TN31.199±0.420PP1(14.17)2.060±0.821PP1(17.53)TN41.211±0.381PP2(-1.00)1.388±0.408PP2(32.62)TP10.387±0.1780.877±0.984TP20.351±0.142SFW(9.30)0.799±0.934SFW(8.89)TP30.331±0.105PP1(5.70)0.670±0.589PP1(16.15)TP40.315±0.086PP2(4.83)0.547±0.498PP2(18.36)
3 讨论
3.1 养殖尾水处理系统工艺流程特点
本研究中构建的AWTS是在原《上海市标准化水产养殖场建设规范》(试行)的基础上，对其中配比不小于10%养殖面积的净化设施的适宜改造。结果表明，采用AWTS处理养殖尾水，2020年较2019年TN、TP去除率均有不同程度提高，在2020年养殖载荷较2019年略有提高的背景下，AWTS仍能保持良好净化效果，通过AWTS排放的水中TN、TP均符合《淡水池塘养殖水排放要求》(SC/T 9101—2007)二级排放标准。2019—2020年，以每年池塘主要养殖周期6个月，每月2次换水，每次换水20%估算，两年AWTS对5 hm2养殖池塘排放水TN、TP去除总量分别约为253、72 kg。该系统突出特点是：采用造价低廉的表面流湿地、水生动植物组合生态净化技术，省去了工业化处理设施的购置、建造、运行维护成本；在尾水净化处理的同时，净化塘产出经济水生动植物，实现了经济价值产出，提高了规模化池塘养殖区的经济效益；模块化设计，在水产养殖生产中可根据实际处理面积、规模大小，按需匹配相应数量的AWTS，易于推广应用。
3.2 养殖尾水处理系统各级沿程TN、TP净化特征
3.2.1 TN净化特征 湿地脱氮主要通过微生物硝化、反硝化作用完成[8]，微生物去除氮的途径被认为是湿地处理低污染水中氮的主要机制[9]，微生物对氮的去除贡献大于50%[10]，然而SFW净化效果不稳定，不仅受规模、环境等因素影响，在处理工艺上还受水力条件影响[11]。研究表明，降低水力负荷，提高水力停留时间有利于湿地净化效果的提升[12-13]。本研究中，影响湿地净化效果的主要因素是水力条件。这也是采用组合工艺净化水质时湿地净化效果不明显的共性问题[12,14]，尽管如此，湿地微生物硝化作用可将
和
尽可能地向
转化[13]，更有利于反硝化作用脱氮。
TN由无机氮和有机氮组成，水生动物主要去除TN中的有机氮。本研究中经SFW处理后，部分有机氮被截留、降解，但大部分有机氮因水力停留时间短而进入PP1，这些如残饵颗粒、鱼类粪便或藻类的有机氮源被PP1中梭鱼利用。黄翔峰等[15]研究也表明，水生动物(螺蛳、河蚌)对有机氮的净化效果明显优于水生植物或动植物组合。此外，本研究中TP含量下降显著，TN含量下降不显著，可适当提高进入PP1的氮磷比，在适宜范围内氮磷比提高有利于藻类的生长[16]，藻类又可作为梭鱼的食物，通过食物链实现水体的脱氮。
研究表明，水生植物对TN的去除有显著作用[17-18]。本研究中通过SFW、PP1的净化作用，TN的组成不断改变，SFW中微生物作用与PP1中食物链脱氮，使得进入PP2的TN中无机氮的比例提高，这部分无机氮的组成以
为主，包括SFW进入PP1的及PP1中梭鱼促使的积累。研究表明，动物相比植物更能促进硝化反应进行，从而导致积累[15]。本研究中，选择蕹菜、凤眼莲2种浮游植物组合协同发挥净化作用：一是植物对氮的吸收作用，漂浮植物对水体氮去除的主要方式为植物自身吸收[19]，但植物吸收有差异，如凤眼莲对氮需求量较大[20]；二是蕹菜、凤眼莲的根系均较为发达，根际微生物的硝化/反硝化作用也是氮去除的重要途径[21]；三是两种水生植物通过错峰种植，可实现自然的水面覆盖度调控，提高了PP2的净化效率。研究表明，浮游植物65%水面覆盖度的TN净化效果最佳[22]。
3.2.2 TP净化特征 SFW对磷的去除主要通过基质吸附、沉降和植物吸收，去除效果影响因素主要有水力停留时间、植物种类和生长期、季节差异等。郭建等[23]研究表明，不同水力停留时间条件下，湿地表现出抗冲击负荷能力较差的特性，周玥等[24]和俞波等[25]发现，芦苇、菖蒲、香蒲等挺水植物对TP去除效果良好，杨孟等[26]研究表明，太湖菱可有效去除水体TP(去除率为20%～76%)。为此，本研究中SFW通过筑坝分仓，多植物组合的方式提升湿地对TP的处理效率，经筑坝分仓后水力停留时间提高，有利于基质吸附、沉降。
本研究中，PP1对TP净化效果与梭鱼活动造成底泥中磷的释放有关，扰动可使原泥水界面释放转为底泥起动悬浮释放，导致水体TP含量升高[27]，PP1中梭鱼有啃底泥的习性，特别是随着鱼龄的增长，这一习性变得更加强烈。当尾水进入PP2处理后TN、TP含量显著下降，依据水流方向可分为两个阶段：第一阶段主要是尾水刚进入PP2时颗粒态磷的下降，PP1由于梭鱼活动造成水体颗粒态磷含量增加，当尾水进入PP2时，扰动静置，使颗粒态磷吸附沉降，导致水体TP含量下降[27]；第二阶段是尾水沿程经过凤眼莲、蕹菜种植区，凤眼莲、蕹菜对TP有明显去除效果[28-29]，净化池塘TP去除主要通过植物吸收和微生物同化作用，PP2采用错时种植凤眼莲和蕹菜的方式，充分利用植物快速生长期根系吸收和微生物同化作用，避免同一时段植物衰败可能对TP净化效果的影响[15]，进而提高了水体TP去除稳定性。
综上所述，AWTS对TN、TP的主要净化机制是池塘养殖尾水通过SFW，利用植物根系附着的微生物转化TN组成，利用自然沉降和植物吸收显著去除TP；通过PP1，利用水生动物降低TN中有机氮，同时通过生物作用将TN向无机氮
为主的组成转化；通过PP2，利用水生植物组合及其根系附着微生物的协同作用显著去除TN、TP，最终使得通过AWTS净化处理排放水中TN、TP含量显著下降。
3.3 不同季节对TN、TP净化效果的影响
3.3.1 对TN净化效果的影响 本研究中，SFW对TN的净化效果，秋季较夏季有所提升，这与进入SFW的TN本底值浓度、SFW中植物根系发达程度及植物覆盖度有关。研究表明，各种细菌群落结构分布、丰度与TN中各形态的氮均呈正相关性，夏季TN本底值浓度偏低，微生物作用不及秋季[30]；秋季较夏季根系更为发达，根系附着大量硝化菌，同时根区输氧及表面复氧有利于硝化作用[24]，且随着季节演变植物覆盖度不断增大，Ding等[31]研究表明，湿地植物大覆盖系统有利于的去除。本研究中，PP1中秋季TN去除率(17.53%)较夏季(14.17%)略有提高，与水生植物主导的净化塘相比，梭鱼主导的净化塘受季节影响不明显，且能保持较好的净化效果，同时随着梭鱼个体不断增大，有机氮的总量需求增大，这也确保了在PP1进水，TN随季节升高的条件下，去除率保持稳定并略有升高；PP2中夏秋季净化效果的差异原因与SFW类同，夏季去除-1.00%(P>0.05)，秋季去除32.62%(P<0.001)，主要是因蕹菜种植期较晚(8月)所致。本研究中，TN去除率随季节演变呈增长趋势，这与王学华等[32]和吴华山等[33]的研究结果不同，与各季节进入净化系统的污染物浓度本底值有关。此外，通常水生植物主导的净化系统，随着温度的降低对TN的去除呈下降趋势。本研究中，TN去除率随季节变化趋势实际对水产养殖尾水TN的净化较为有利，水产养殖特点是随着养殖时间的延长，饲料投入、残饵粪便均会不断增加，特别是在秋季，养殖品种进入育肥季节，这将导致进入AWTS的TN不断增加。
本研究中，秋季TN显著高于夏季，故秋季对养殖尾水的净化处理更为关键，PP2在秋季能发挥稳定且优于夏季的净化作用，达到降低TN排放量的效果。即使AWTS夏秋季进水中TN有极显著性差异(差值中位数为1.130 mg/L，P<0.01)，但经净化处理可实现排放水中TN无显著性差异(差值中位数为0.217 mg/L，P>0.05)，确保在夏秋季均可实现TN达标排放。今后将适当提前蕹菜种植时间并优化管理，以提高夏季TN净化效果，降低全周期内TN排放总量。
3.3.2 对TP净化效果的影响 本研究中，SFW中夏秋季对TP的去除率分别为9.30%、8.89%，净化效果均有显著性差异(P<0.05)，这与SFW分仓和植物搭配有关，W1密植芦苇、W2密植香蒲均可在6—8月的生长盛期获得最佳去除效果，同时密植可最大程度发挥对TP的截留沉降作用，W3密植菱角与香蒲错开生长盛期(8—10月份)，此外，在冬季可对菱角仓进行维护(菱角为一年生)，去除部分底泥，降低系统TP的量；PP1中夏秋季对TP净化效果均无显著性差异(P>0.05)，说明梭鱼扰动因素导致底泥中磷的释放不受季节变化影响；PP2中夏秋季对TP均具有净化作用，差异主要与水生植物生长量和水面覆盖度有关。随着季节演变，植物生长量和水面覆盖度不断增加，植物吸收不断增强。此外，PP1和PP2在AWTS运行期间，保持增氧机开启状态，保证池塘溶解氧充足，植物量的不断增长使得根部附着微生物量增加，富氧环境利于植物根部聚磷菌生长，亦可增强磷的去除效率[34]。
有研究表明，养殖池塘排放水中磷的来源主要为饲料，占97%～98%，还包括农田随地表径流流失的磷[35]以进水源形式输入养殖池塘；磷的输出中沉积于底泥的磷占72%～89%[36]。随着养殖时间延长，投入饲料累计量增加，产生的残饵、粪便增加，这些含磷物质沉积于底泥，其分解会向上覆水释放大量的磷[37]。因此，本研究中底泥磷的释放是进入AWTS的TP变化的主要因素，并造成秋季系统进水TP显著高于夏季(差值中位数为0.240 mg/L，P<0.05)，但经净化处理后实现夏秋季排放水中TP无显著性差异(差值中位数为0.007 mg/L，P>0.05)，这说明随季节演变，AWTS对较高TP仍能保持良好的净化效果，AWTS的净化效果契合规模化养殖区TP产生特征，且与养殖周期日益增长的TP有较好的匹配度。
3.4 养殖尾水处理系统的稳定性和成熟度
水质净化系统进水水质差异较大是科研、生产中的共性问题，规模化养殖区各池塘排放尾水水质亦存在这一现象。本研究中，TN、TP变异程度经沿程逐渐下降的变化趋势表明，AWTS总体净化功能较完善，能够较稳定地处理养殖尾水中的TN、TP，实现日常处理排放水中TN、TP含量在较低范围内波动。同时，TN或TP各季节各级沿程的变异程度分别与其两年总体情况存在差异性，这不仅与季节变化对各级沿程处理水质效果的影响有关，还与污染物浓度本底值有关，污染物浓度随养殖时间的延长而增加是AWTS进水水质随季节变化的主导因素之一，本系统中TN、TP秋季进水浓度平均值分别是夏季的197%和227%，污染物浓度提高可能会造成各级沿程排放水质的稳定性降低，这表明AWTS在应对污染物浓度跃升的状况上，还需进一步优化技术参数，提高处理能力。变异系数可作为AWTS净化水质稳定性的评价指标，通过优化技术方案，降低排放水污染物浓度变异程度，提高AWTS成熟度。
4 结论
1)2019—2020年，经AWTS系统处理后排放水中TN、TP质量浓度分别为(1.323±0.427)、(0.427±0.369)mg/L，两年平均去除率分别为34.67%、31.89%。说明AWTS整体对TN、TP的净化效果显著。
2)各级沿程对TN、TP的去除均符合一级动力学，养殖尾水依次流经SFW、PP1、PP2净化功能区，去除率逐级升高。以水生动物为主的净化塘对TN净化效果显著，以多种水生植物组合的净化塘对TN、TP净化效果均显著。
3)随季节演变，AWTS对较高浓度的TN、TP仍能保持良好的净化效果，契合规模化池塘养殖区TN、TP产生特征。该系统可使秋季排放水中TN、TP水平与夏季排放水中TN、TP无显著性差异。
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