图1 大洋水库沉积物采样点
Fig.1 Sampling sites of sediments in Dayang Reservoir
摘要：为评价大洋水库有机污染和重金属的潜在生态风险，于2013年3、6、9月对其沉积物Cu、Pb、Cd、Cr、Zn、As和Hg 7种重金属和碳、氮、磷的空间分布进行了研究。结果表明：沉积物Cu、Pb、Cd、Cr、Zn、As和Hg含量分别为19.50、86.19、0.41、2.44、126.7、3.46、0.36 mg/kg，有机碳 （TOC）、总氮 （TN）和总磷 （TP）含量分别为7.30%、0.27%和0.099%，各种重金属和营养盐含量无空间差异；大洋水库重金属污染程度和潜在生态风险两种背景值评价方法间无差异或仅相差一个等级；以金衢盆地重金属背景值为参比，发现大洋水库沉积物处于中度重金属污染水平 （Cd=10.53），7种重金属处于低污染到较高污染程度之间，其中Hg污染程度最高，Cr和As污染程度较低；大洋水库沉积物潜在重金属生态风险指数 （RI）平均值为181.63，具有中等生态危害；各种重金属离子潜在生态风险由高到低依次为Hg、Cd、Pb、As、Cu、Zn、Cr，其中Hg具有中等到较高的生态风险，Cd为中等风险，其他重金属为低风险。研究表明，该水库存在严重的有机污染和较严重的有机氮污染。
关键词：底泥；重金属；营养盐；潜在生态风险；污染评价
中国是世界上水库数量最多的国家，水库在许多省份是重要的供水来源，为城乡居民饮用水提供安全屏障［1］。近年来，中国主要水库水质状况下降明显，约1/3的重要供水水库已经富营养化［1］，浙江省库容大于 1000万 m3的 90座水库中，81.1%的水库处于富营养及重度富营养水平，且无一座属于贫营养类型［2］。因此，中、小型水库作为水源地的重要性也日益提升。
沉积物是水生态系统的重要组成部分，为重金属、有机污染物和营养物的重要贮存库。沉积物营养盐 （如磷）对上覆水的 “汇-源”效应影响整个水体的物质循环［3-4］。重金属难降解并在沉积物中积累，使其污染具有持久性；当环境地球化学条件如pH值、氧化还原电位和盐度等发生改变时，沉积物中的重金属会被释放到水体中，沿着食物链的生物富集与放大进一步危害水生态系统乃至人类的健康，造成水环境的 “二次污染”［3，5-7］。因此，沉积物能间接反映水库作为水源地的安全程度［8］，其重金属及营养盐含量已成为环境监测中的重要指标，故对这些元素的研究也受到了广泛地关注。
国内有关沉积物重金属和营养盐污染程度与生态风险评价的研究多集中于海洋、河流和湖泊等水体，而对于水库沉积物重金属及碳、氮、磷的研究较少［3，9］。浙江省有3800多座水库，其中中、小型水库数量约占99.2%，目前，除对该省大型水库沉积物有个别研究［10］外，对中、小型水库沉积物的研究尚未见报道。大洋水库为浙江省内一中型水库，当前正大力发展旅游业，而此类社会经济活动会导致某些重金属含量的增加［11］。本研究中，对大洋水库沉积物7种重金属Cu、Pb、Cd、Cr、Zn、As、Hg和碳、氮、磷的空间分布进行了测定，分析了沉积物碳、氮、磷和重金属污染的特征及潜在生态风险，以期为大洋水库的水质管理、环境监测和水环境保护提供参考。
1.1 研究区概况
大洋水库位于长江中下游地区的浙江省丽水市缙云县大洋镇（北纬28°25′～28°57′、东经119°52′～120°25′），是一座以防洪、发电为主，兼顾灌溉、供水等综合利用的水利工程。大洋水库面积为0.767 km2，平均水深为46 m，库容为1520万m3。自投运以来，2002—2009年年均降雨量为1 817.25 mm，年入库径流量为5 452.737万m3，水库年平均供水量为4752万m3。水库所在区域属亚热带季风气候，四季分明、温暖湿润、日照充足。降雨具有明显的季节性变化，年平均气温为17.2℃，极端最高气温为41.7℃，极端最低气温为-13.1℃。
1.2 方法
1.2.1 沉积物的采集 于2013年3月 （非汛期）、6月 （梅汛期）、9月 （台汛期）在大洋水库设置4个站点 （图1），采用彼得森采泥器采集水体表层沉积物样品，装入四氟乙烯袋中带回实验室。沉积物经离心、风干、研磨、过100目筛后，置于干燥器中保存备用。
图1 大洋水库沉积物采样点
Fig.1 Sampling sites of sediments in Dayang Reservoir
1.2.2 重金属、碳、氮、磷的测定 分别采用重铬酸钾氧化-分光光度法、硒粉-硫酸铜-硫酸消化法、高氯酸-硫酸酸溶-钼锑抗比色法测定有机碳（TOC）、总氮 （TN）、总磷 （TP）含量，采用石墨炉原子吸收分光光度法测定铜、铅、镉、铬含量，采用火焰原子吸收分光光度法测定锌含量，采用原子荧光法测定砷和汞含量［12］。每个样品设置两个平行并取其平均值，两次平行分析的误差控制在5%范围内。
1.2.3 污染程度及生态风险评价
1）重金属污染程度及生态风险的评价。
采用Håkanson［13］的潜在生态风险评价方法对大洋水库沉积物重金属污染程度及生态风险等级进行评价。参考刘成等［14］、马德毅等［15］和马建华等［16］所提出的方法对单一污染元素的潜在生态风险参数 （Er）、多种元素的沉积物污染程度 （Cd）和潜在生态风险指数 （RI）的分级标准进行调整。
（1）单一元素污染参数和潜在生态风险参数
A.单一元素污染参数 （Cf）的计算公式为Cf=C/Cn，式中Cn为沉积物中元素的参照值。参照值一是采用工业化以前沉积物中重金属的最高背景值，Cu、Pb、Cd、Cr、Zn、As和Hg的参照值分 别 为 50、 70、 1.0、 90、 175、 15、 0.25 mg/kg［13］；二是采用距离大洋水库较近的浙江金衢盆地重金属元素背景含量，Cu、Pb、Cd、Cr、Zn、As和 Hg的参照值分别为17.68、33.75、0.16、45.37、62.63、7.68、0.135 mg/kg［17］，两者相结合可较好地反映湖泊的重金属污染程度和沉积物潜在生态风险。Cf的污染程度划分标准为：Cf＜1，低污染；1≤Cf＜3，中等污染；3≤Cf＜6，较高污染；Cf≥6，很高污染［13］。
B.单一污染元素潜在生态风险参数 （Er）的计算公式为Er=Tr×Cf，式中Tr为单个污染元素的毒性响应参数，Cu、Pb、Cd、Cr、Zn、As和 Hg的毒性响应参数分别为5、5、30、2、1、10和40［13］。不同Er值所对应的潜在生态风险划分标准为：Er＜40，低风险；40≤Er＜80，中等风险；80≤Er＜160，较高风险；160≤Er＜320，高风险；Er≥320，很高风险。
（2）多种污染元素的综合评价
A.沉积物污染程度 （Cd）的计算公式为
不同Cd值对应的污染程度划分标准为：Cd＜7，低污染；7≤Cd＜14，中等污染；14≤Cd＜28，较高污染；Cd≥28，很高污染。
B.潜在生态风险指数 （RI）的计算公式为
。不同RI值对应的潜在生态风险划分标准为：RI＜105，低风险；105≤RI＜210，中等风险；210≤RI＜420，高风险；RI≥420，很高风险。
2）沉积物有机污染评价
（1）有机指数评价。有机指数 （OI）=有机碳（%）×有机氮 （%），式中有机氮 （%）=总氮（%）×0.95。不同OI值对应的有机污染类型与等级划分标准为：OI＜0.05，清洁，Ⅰ级；0.05≤OI＜0.20，较清洁，Ⅱ级；0.02≤OI＜0.05，尚清洁，Ⅲ级；OI≥0.05，有机污染，Ⅳ级［18］。
（2）有机氮指数评价。有机氮指数 （ON）=总氮 （%）×0.95。不同ON值对应的有机污染类型与等级划分标准为：ON＜0.033%，清洁，Ⅰ级；0.033%≤ON＜0.066%，较清洁，Ⅱ级；0.066%≤ON＜0.133%，尚清洁，Ⅲ级；ON≥0.133%，有机氮污染，Ⅳ级［18］。
2.1 重金属及碳、氮、磷含量
大洋水库沉积物重金属含量的大小依次为Zn＞Pb＞Cu＞As＞Cr＞Cd＞Hg，其中 Zn含量最高，为（126.71±13.5）mg/kg，Hg含量最低，为 （0.36± 0.23）mg/kg（表1）。
沉积物TOC含量最高，为 （7.30±1.77）%，TN含量次之，为 （0.27±0.12）%，TP含量最低，为 （0.099±0.021）% （表2）。
表1 大洋水库沉积物重金属水平
Tab.1 Concentrations of heavy metals in sediments from Dayang Reservoir mg/kg
表2 大洋水库沉积物中碳、氮、磷含量及其比值
Tab.2 Concentrations and ratio of TOC，TN and TP in sediments from Dayang Reservoir
2.2 重金属及碳、氮、磷的空间变化
大洋水库沉积物重金属及碳、氮、磷含量站点间差异较小，单因素方差分析表明，所有重金属元素、有机碳、总氮和总磷均无显著性差异 （P＞0.05，表1、表2）。C∶N、C∶P和N∶P平均值分别为33.9、193.0和6.1，C∶N值从站点1到站点4依次下降，N∶P值则依次上升，站点3和2的C∶P值相对较高，站点4最低 （表2）。单因素方差分析表明，3个比值在各站点间均无显著性差异（P＞0.05）。
2.3 重金属污染现状分析
2.3.1 单一元素的污染现状分析 以工业化前最高背景值为参照值，计算得到的Cf值依次为Hg＞Pb＞Zn＞Cu＞Cr＞Cd＞As，其中Hg和Pb为中等污染，其他5种重金属元素均为低污染。污染等级除Hg存在细微的空间差异外，其他均无明显差异 （表3）。以金衢盆地背景值为参照值，计算得到的Cf值依次为Hg＞Pb＞Zn＞Cd＞Cu＞As＞Cr，Hg存在中等污染、较高污染两种污染等级，Pb、Zn、Cd为中等污染，Cu存在低污染、中等污染两种污染等级，As和Cr为低污染。与前一种背景值结果相比，各单一元素Cf值均有不同程度的增加，Hg、Zn、Cd 和Cu均提高1个污染等级，但Hg、Pb、Zn的Cf值排序无变化，仍分别处于第1、2和3位 （表3）。
2.3.2 多元素污染现状分析 从表3可见：以Håkanson背景值计算得到的Cd平均值为4.30，说明该水库沉积物处在低污染水平，而以金衢盆地背景值计算得到的Cd平均值为10.53（污染程度较前者高一个等级），表明沉积物为中等污染水平，且两者均无明显空间变化。
2.4 重金属潜在生态风险评价
2.4.1 单一元素潜在生态风险评价 从表4可见：基于Håkanson背景值计算得到的Er值显示，仅Hg 的Er平均值大于40，其他元素的 Er值均远低于40，说明大洋水库存在低、中等两种潜在的Hg生态风险，其他单一元素的生态风险均较低，且仅Hg的潜在生态风险等级存在细微的空间差别；基于金衢盆地背景值计算得到的Er值显示，Hg存在中等、较高两种级别的潜在生态风险，Cd存在中等潜在生态风险，其他元素的生态风险均较低且级别无明显的空间变化。两种方法比较而言，后者的单一元素Er值比前者均有不同程度的增加，各重金属元素的潜在生态风险排序无大的变化，从高到低依次为 Hg、Cd、Pb、As、Cu、Zn和 Cr，Hg、Cd和Pb均处在前3位，Zn和Cr处在后2位，且后一种方法中的Hg和Cd潜在生态风险均较前一种方法提高1个等级。
2.4.2 多元素潜在生态风险评价 从表4还可见：以Håkanson背景值计算得到不同站点的RI值为56.71～92.88，RI平均值为76.42，显示该水库沉积物的潜在生态风险较低；而以金衢盆地背景值计算得到的不同站点的RI值为138.34～209.58，RI平均值为181.63，比前者高1个等级，表明沉积物存在中等潜在生态风险。
表3 单一元素污染参数和多种元素污染程度
Tab.3 Contamination parameters calculated using single element and the pollution degree based on multi-elements
表4 大洋水库沉积物重金属的潜在生态风险参数和风险指数
Tab. 4 Potential ecological risk parameter （Er ） and risk index （RI） of sedimentary heavy metals in Dayang Reservoir
2.5 沉积物有机污染评价
有机污染评价结果表明：大洋水库沉积物存在严重的有机污染，处在第Ⅳ污染级别；有机氮指数评价结果为尚清洁，处在第Ⅲ污染级别；有机指数和有机氮指数评价结果各站点间均无明显差异（表5）。
表5 沉积物有机污染评价
Tab.5 Organic pollution assessment of sediments in Dayang Reservoir
站点station 有机指数OI 有机氮指数ON S1 2.019 0.234 S2 1.390 0.209 S3 1.517 0.223 S4 2.618 0.369平均值average 1.887 0.259
3.1 Håkanson评价方法对本研究的适用性
Håkanson［13］提出，利用潜在生态风险指数（RI）进行沉积物重金属潜在生态风险评价时，需要考虑4个前提条件，即重金属的含量、种类、毒性系数和水生态系统对重金属污染的敏感性，并认为大型湖泊至少布设5个站点才能真实反映某一水体重金属的潜在生态风险。大洋水库虽为中型水库，但水体面积较小，不足1 km2，且各重金属含量无明显的空间差异，本研究中在大洋水库设置4个站点，能较为真实地反映该水库重金属的潜在生态风险［3］。瑞典国家环境保护局曾提出，计算 RI指数须包含毒性系数差异较大的重金属元素，本研究中也对Hg、Cd、Pb、Cu和Zn进行了测定，满足了重金属种类要求。由于中国的沉积物重金属测试中一般不包括PCB，且测试的重金属种类可能也与Håkanson［13］提出的 8种不一致，因此，刘成等［14］建议，根据污染物种类和数量对Er、Cd和RI的分级标准进行调整。本研究中仅未测定PCB，其他7种元素均与Håkanson［13］测试的完全一致，故参考相关文献［14-16］对Cd、Er和RI的分级标准进行调整后开展了评价，以便能更真实地反映该水库的重金属污染程度和生态风险。尽管刘成等［14］提出以上建议，但仍有不少研究未进行调整便开展了污染程度和潜在生态风险评价，这极有可能造成人为误差，因此，强烈建议根据测定的重金属污染状况对Er、Cd和RI进行调整。
3.2 大洋水库沉积物重金属污染原因探析
张华俊等［3］采用工业化前沉积物中重金属含量的最高背景值［13］和广东省土壤重金属背景值作参比，综合评价了鹤地水库沉积物的重金属污染情况，由于广东省土壤中Cd的环境背景值远小于工业化前的沉积物最高背景值，从而导致Cd的污染程度由中等提高到很强。本研究中发现，以金衢盆地为背景值计算得到Cd的风险等级比以Håkanson为背景值计算得到的提高了一个等级，同样是因为Cd的金衢盆地背景值小于Håkanson背景值。孟红明等［19］同时采用Håkanson背景值和地区土壤背景值评价石梁河水库沉积物重金属污染情况，但由于两背景值相差不大，所以危害程度也呈现一致。以工业化前重金属最高背景值为参照值能反映沉积物的实际污染程度，以当地地区土壤背景值为参照值能反映水体沉积物的相对污染程度，二者相结合则能更好地反映沉积物潜在的生态危害程度。在多元素潜在生态风险评价中，大洋水库RI值较低，与胡国成等［5］在对广东长潭水库的研究中得到的潜在RI值接近，均为低风险，这可能与该水库地处山区，与发达地区相比污染较轻有关。
本研究中，以两种背景值计算得到Hg的潜在生态风险最高，Cd其次。Cd和Hg为滴水湖、高升桥水库和大伙房水库的最主要重金属污染元素，具有极高的生态风险［9，20-21］；在未研究Hg的水体中，Cd为生态危害最强的重金属元素，如大伙房水库、丹江口水库、东昌湖［9，22-23］，广东大部分地区的大、中型水库底泥重金属潜在生态风险主要由于Cd的潜在生态风险系数过高造成［24］；在未对Cd进行检测的水体中，Hg的潜在生态危害最大，如广东长潭水库［5］，一方面可能与Hg、Cd的毒性系数较大有关，另一方面，农业活动如农药化肥和有机肥 （如鸡粪）的施用会导致土壤Hg和Cd污染［25-28］。中国水库沉积物Cd含量较高，可能与水库主要坐落于市郊及农村，农药化肥使用普遍有很大关系［22］，大洋水库亦地处山区，农业活动可能是该水库Hg和Cd生态风险较高的主要原因。另外，重庆长寿湖中部湖区Cd和Hg污染主要与旅游船舶污染有关［8］，大洋水库为发展旅游业，创办了度假村，因此，船舶污染也可能是导致Hg、Cd生态风险较高的原因之一。Zn的污染来源与库区游船、汽车尾气排放和水利工程防腐设施有关［5，9，29］，农药化肥等农业活动亦会导致Zn含量增加，阿哈水库［29］、大伙房水库［9］和广东长潭水库［5］Zn含量在沉积物各种重金属含量中均为最高，大洋水库Zn含量居高的原因可能也是如此。
3.3 大洋水库沉积物有机质来源分析
判断有机质来源的重要依据是水体沉积物C∶N值［30］。研究表明，高等植物的主要成分是木质素和纤维素，含氮量通常较低，陆生高等植物C∶N值范围一般大于20，而低等植物如藻类有机氮含量高，因此，湖泊浮游生物的C∶N值较低，一般为4～10［31-32］，C∶N值越大，说明陆源输入的有机成分越多。大洋水库C∶N值范围为25.3～41.1，由此推断，有机质主要来源于该流域的陆源输入，这可能与以下两个方面的原因有关：一方面，大洋水库为中小型水库，主要用于防洪发电，水体更新较快，从而导致陆源输入的有机质较多；另一方面，该水库坐落于山区，水体营养盐水平较低，从而导致水层藻类生产力较低。
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JIA Xi-xi1，JIANG Yu-qiang2，YUAN Gang3，PENG Zi-ran1，LIU Qi-gen1，HU Zhong-jun1
（1.Key Laboratory of Aquatic Genetic Resources and Utilization，Ministry of Agriculture，Shanghai Ocean University，Shanghai 201306，China；2.Project Management Office of Dayang Reservoir，Jinyun 321400，China；3.Science and Technology Promotion Centre of Water Resources in Zhejiang Province，Hangzhou 310012，China）
Ecological risk assessment of heavy metals and nutrients in surface sediment of Dayang Reservoir，Zhejiang Province
Abstract：The spatial distribution of heavy metals Cu，Pb，Cd，Cr，Zn，As and Hg and nutrients carbon，nitrogen，and phosphorus in sediments were investigated in Dayang Reservoir in March，June and September in 2013 to evaluate their potential ecological risk（PER）and organic pollution.The results showed that the concentrations of the heavy metals was 19.50 mg/kg in Cu，86.19 mg/kg in Pb，0.41 mg/kg in Cd，2.44 mg/kg in Cr，126.7 mg/kg in Zn，3.46 mg/kg in As and 0.36 mg/kg in Hg，and 7.30%in total organic carbon（TOC），0.27%in nitrogen（TN）and 0.099%in phosphorus（TP），without significantly spatial differences in the concentrations of the heavy metals and nutrients.There was no significant differences in PER and pollution degree of heavy metals between two background reference systems or only one grade differences.Compared with the background values of the Jinqu Basin nearby Dayang Reservoir，the sediment of the reservoir was found to be moderately polluted，with pollution parameter（Cd）of 10.53.The pollution made by the 7 heavy metals ranged from low level to relatively high level，the maximal pollution degree by Hg and the minimal by Cr and As，with an average PER index（RI）of 181.63，indicating that the reservoir sediment was within the real moderate risk.The order of the PER of the 7 heavy metals was ranged as Hg，Cd，Pb，As，Cu，Zn and Cr，with moderate to relatively high PER for Hg，moderate PER for Cd and low PER for the other five heavy metals.The organic matter index（OI）and organic nitrogen index（ON）analysis revealed that the reservoir was seriously polluted by organic materials and organic nitrogen.
Key words：sediment；heavy metal；nutrient；potential ecological risk；pollution assessment
中图分类号：X826
文献标志码：A
DOI：10.16535/j.cnki.dlhyxb.2016.04.011
文章编号：2095-1388（2016）04-0410-06
收稿日期：2015-10-15
基金项目：国家公益性行业 （农业）科研专项 （201303056-4）；上海高校知识服务平台 （ZF1206）